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論文

Highly sensitive detection of sodium in aqueous solutions using laser-induced breakdown spectroscopy with liquid sheet jets

中西隆造; 大場弘則; 佐伯盛久; 若井田育夫; 田邉里枝*; 伊藤義郎*

Optics Express (Internet), 29(4), p.5205 - 5212, 2021/02

https://doi.org/10.1364/OE.415308

被引用回数：13 パーセンタイル：83.13(Optics)

液体ジェットと組み合わせたレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を、水溶液中の微量ナトリウム(Na)の検出に適用した。直径500mの液体円筒ジェットと厚さ20mの液体シートジェットの2種類の液体ジェットの感度を比較した。液体シートジェットは、円筒形ジェットと比較して、レーザー照射面からの飛沫を効果的に低減し、長寿命の発光プラズマを生成した。Naの検出限界(LOD)は、シートジェットで0.57g/L、円筒ジェットで10.5g/Lと決定された。シートジェットで得られたLODは、市販の誘導結合プラズマ発光分析計で得られたLODと同等であった。

論文

Role of the hydroxo group in the coordination of citric acid to trivalent americium

Tamain, C.*; Bonato, L.*; Aupiais, J.*; Dumas, T.*; Guillaumont, D.*; Barkleit, A.*; Berthon, C.*; Solari, P. L.*; 池田篤史; Guilbard, P.*; et al.

European Journal of Inorganic Chemistry, 2020(14), p.1331 - 1344, 2020/04

https://doi.org/10.1002/ejic.202000124

被引用回数：3 パーセンタイル：23.3(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

水溶液中における三価アメリシウム(Am(III))とクエン酸(Citric acid)の配位・錯形成反応について、可視吸収分光, NMR, X戦吸収分光(EXAFS), TRLFS、及び電気泳動測定を実施し、溶液中に生成している化学種の数、種類、及びその配位・錯形成状態についての検討を行った。当該実験結果はさらに量子化学計算の結果とも組み合わせ、生成化学種の詳細な配位・錯体構造について検討した。

論文

Thermal behavior, structure, dynamic properties of aqueous glycine solutions confined in mesoporous silica MCM-41 investigated by X-ray diffraction and quasi-elastic neutron scattering

吉田亨次*; 井上拓也*; 鳥越基克*; 山田武*; 柴田薫; 山口敏男*

Journal of Chemical Physics, 149(12), p.124502_1 - 124502_10, 2018/09

https://doi.org/10.1063/1.5039892

被引用回数：4 パーセンタイル：17.83(Chemistry, Physical)

異なる幾つかの、グリシン濃度, pH、および充填率(=グリシン溶液の質量/MCM-41の乾燥質量))をパラメーターとして、メソポーラスシリカ(MCM-41)に閉じ込められたグリシン水溶液の示差走査熱量測定、X線回折および準弾性中性子散乱(QENS)を305-180Kの温度範囲で実施して、グリシン水溶液の熱的挙動, 構造、および動的特性に対する閉じ込め効果を検討した。

論文

Formation and release of molecular iodine in aqueous phase chemistry during severe accident with seawater injection

城戸健太朗; 端邦樹; 丸山結; 西山裕孝; 星陽崇*

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.204 - 212, 2016/05

https://www.oecd-nea.org/nsd/docs/2016/csni-r2016-5.pdf

Seawater injection into the degraded core is one of the measures of accident management as it has been performed at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The constituents of seawater deeply relates to the iodine chemistry in the water pool of the suppression chamber, which indicates that it is important to assess their effect on the source term in a severe accident. In the present study, by employing a four-component seawater (SW) model we try to simulate the I molecules yielding in aqueous solution as the function of time, based on several datasets about chemical reaction kinetics and to evaluate its fraction of the initial inventory released from the solution to gas phase. The amount of I molecule in gas phase was in proportion as the SW mixing ratio. The combination of bromide and hydrogen-carbonate anions considerably contributes to the behavior of the history of producing I gas. The oxygen molecules solved from air drastically reduced yielding I gas by catalytically consuming hydroxyl radicals, while the I gas increased by the carbon dioxide gas contained in air. The effects of SW and carbon dioxide gas are recommended to be considered in the quantitative discussion about I gas released from aqueous solution.

論文

Role of van der Waals corrections in first principles simulations of alkali metal ions in aqueous solutions

池田隆司; Boero, M.*

Journal of Chemical Physics, 143(19), p.194510_1 - 194510_7, 2015/11

https://doi.org/10.1063/1.4935932

被引用回数：29 パーセンタイル：74.71(Chemistry, Physical)

最局在ワニエ関数を基にした第一原理ベースのファンデルワールス補正を実装しアルカリ金属イオン水溶液における性能と信頼性を調べた。よく使われているrevPBE GGA汎関数と組み合わせると水分子の構造と動的性質のどちらにも無視できない影響があり、特にアルカリイオンの水和殻に対して顕著な影響があることがわかった。これらの影響はより強い構造形成イオンおよび構造破壊イオンにおいてより明瞭であった。さらに、水分子の拡散係数と再配向相間時間が系統的な変化を示し、長距離分散補正を無視した場合よりも実験結果をよく再現することがわかった。

論文

Dissolution of montmorillonite in compacted bentonite by highly alkaline aqueous solutions and diffusivity of hydroxide ions

中山真一; 坂本好文; 山口徹治; 赤井政信; 田中忠夫; 佐藤努*; 飯田芳久

Applied Clay Science, 27(1-2), p.53 - 65, 2004/10

https://doi.org/10.1016/j.clay.2003.12.023

被引用回数：81 パーセンタイル：89.26(Chemistry, Physical)

放射性廃棄物処分場で用いられるセメントに起因する高アルカリ環境は、ベントナイト系緩衝材の主要鉱物であるモンモリロナイトを変質させ、これが緩衝材の長期性能を劣化させる可能性が指摘されている。緩衝材に最も期待される性能の一つである止水性能に及ぼすアルカリ環境の影響を定量的に予測するために、圧密成型したベントナイト-砂混合中におけるアルカリ(水酸化物イオン)の拡散及びアルカリ水によるモンモリロナイトの溶解に関する実験を行った。溶解実験はpH 1314,温度90170 $^{circ}$ Cで行い、変質速度の時間依存性及び温度依存性を得た。また、拡散実験は、変質の影響を排除して拡散現象だけを観察できるように、1050 $^{circ}$ Cの低温で行い、10 $^{-10}$ 10 $^{-11}$ m $^{2}$ /sの値を得た。これらのデータは今後長期予測のためにモデルが開発される、化学反応-物質輸送連成解析に用いられる。

論文

Luminescence study of lanthanide(III) ions in non-aqueous solutions containing azide ions

Lis, S.*; 木村貴海; 吉田善行; But, S.*

Journal of Alloys and Compounds, 380(1-2), p.173 - 176, 2004/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2004.03.026

被引用回数：6 パーセンタイル：41.12(Chemistry, Physical)

時間分解レーザー誘起蛍光分光法と蛍光光度法を用いて、アジ化物イオン(N $_{3}$ $^{-}$ )を含む非水溶媒中のランタノイド(III)イオン、Ln $^{3+}$ (Ln=Eu, Gd, Tb)の発光寿命と発光強度を測定し、Ln $^{3+}$ に対するN $_{3}$ $^{-}$ の消光効果を検討した。N $_{3}$ $^{-}$ 共存下でのEu $^{3+}$ の発光特性をジメチルホルムアミド,ジメチルスルホキシド,メチルホルムアミド,ホルムアミド、及びメタノール中で測定した。Ln $^{3+}$ の発光強度または発光減衰定数と溶液中のN $_{3}$ $^{-}$ 濃度の関係から、Ln $^{3+}$ の発光準位と基底状態間のエネルギー差の順序はGdTbEuであるが、N $_{3}$ $^{-}$ の消光効果はGdEuTbの順であることを明らかにした。Eu $^{3+}$ にみられる消光パターンの不規則性は、エネルギー移動による消光に加え、Eu $^{2+}$ への還元が起きているためである。種々の溶媒中で測定したEu $^{3+}$ の消光速度定数は溶媒のアクセプター数が大きいときほど小さくなることを見いだした。

論文

Density equation of aqueous solution containing plutonium(IV), uranium(VI) and nitric acid

桜井聡; 館盛勝一

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(2), p.187 - 189, 1996/02

https://doi.org/10.3327/jnst.33.187

被引用回数：20 パーセンタイル：82.8(Nuclear Science & Technology)

プルトニウム(IV)-ウラン(VI)-硝酸水溶液系の密度式を、今までに報告されている溶液密度データに対して、重回帰分析を行うことにより求めた。この密度式は、この系の密度式として知られているCauchetierの式と較べて、広い溶質濃度範囲(Pu173g/l、U380/l)において、より信頼性の高い密度(推定の標準誤差:0.00320g/cm $^{3}$ )を与える。

報告書

Formation of fine solid particles from aqueous solutions of sodium chloropalladate by gamma-ray irradiation

畑田元義*; 藤田岩男*; 是川圭一*

JAERI-Research 94-024, 40 Pages, 1994/10

JAERI-Research-94-024.pdf:1.29MB

アルゴンで飽和した安定剤を含まない塩化パラジウム酸ナトリウム(Na $_{2}$ PdCl $_{4}$ )水溶液を線照射し、生成した粒子の粒子径を動的光散乱装置を用いて、また生成量を可視紫外分光光度計を用いて測定した。pH=1.95HCl溶液では濁度(700nmにおける吸光度)は照射終了後増加し、その後減少した。また238nmの吸光度から求めた残存PdCl $_{42-}$ は照射により減少したが、照射終了後の時間とともに一部回復することが認められた。これらの現象は照射終了後も粒子の前駆体が存在すること、及びこれが塩化物イオンと反応してPdCl $_{42-}$ イオンを再生することを示している。粒子径は照射直後の20nmから成長して2.75kGyでは約40nm、8.25kGyでは80nmに達した。粒子の収量はpH=0.65HCl溶液では、pH=1.95HCl溶液の場合と比べて小さく、また粒子径は、150nm~200nmと大きなものであった。

論文

硫酸パラジウム・硫酸銀水溶液の線照射による微粒子固体の生成

畑田元義*

KURRI-TR-394, 0, p.36 - 48, 1994/07

硫酸パラジウム水溶液(a)、硫酸パラジウム-硫酸銀水溶液(b)、及び硫酸銀水溶液(c)を窒素飽和させ、線照射した。固体粒子の生成量は、光学吸収測定から求めた溶液中の金属イオンの減少、及び捕集した固体沈澱の秤量から求めた。実験の結果、1)パラジウムイオンは溶液(a)及び(b)では、照射により減少し、固体微粒子による連続吸収の生成が認められた。2)銀イオンは溶液(b)では減少したが、溶液(c)では、pH4では減少しなかった。但しpH=7では減少した。3)溶液(a)及び(b)では電導性の沈澱が生成すること等が明らかとなった。従って溶液(b)では二成分金属微粒子が生成している可能性がある。照射された溶液から回収された沈澱の量は、(a)では消費された金属イオンの57%、溶液(b)では、97%であった。

報告書

Formation of solid particles from aqueous solutions of palladium sulfate and of palladium sulfate-silver sulfate by gamma ray irradiation

畑田元義*

JAERI-M 93-232, 41 Pages, 1993/12

JAERI-M-93-232.pdf:1.2MB

硫酸パラジウム水溶液(a)、硫酸パラジウム-硫酸銀水溶液(b)、及び硫酸銀水溶液を窒素飽和させ、線照射を行った。固体粒子の生成量は、光学吸収から求めた溶液中の金属イオンの消失、及び捕集した固体沈澱の秤量から求めた。実験の結果、(1)パラジウムイオンは、溶液(a)及び(b)で照射により減少し、固体微粒子による連続吸収が認められた。(2)銀イオンは溶液(b)では減少したが溶液(c)では減少は認められなかった。(3)溶液(a)及び(b)では、照射により電導性の沈澱が生成することが認められたが、溶液(c)では固体の生成は認められなかった。従って溶液(b)では二成分金属粒子が生成している可能性がある。照射された溶液から回収された沈澱の量は、溶液(a)では、消費された金属イオンの57%、溶液(b)では97%であった。

論文

Speciation of uranium in aqueous solutions and in precipitates by photoacoustic spectroscopy

木村貴海; J.G.Serrano*; 中山真一; 高橋和夫*; 武石秀世

Radiochimica Acta, 58-59, p.173 - 178, 1992/00

https://doi.org/10.1524/ract.1992.5859.1.173

沈殿、吸着などの微量アクチノイドの自然環境中での化学挙動を研究するためには、溶液および固体中での化学種の存在状態分析が必要である。そのため、光音響分光法を用いた状態分析法の開発を進めている。水溶液中の微量溶存種の分析のためのフーリエ変換レーザー誘起光音響分光法(FT-LPAS)、沈殿・吸着種の酸化状態および化学形分析のための紫外・可視近赤外光音響分光法(UV-VIS-NIR PAS)およびフーリエ変換赤外光音響分光法(FT-IRPAS)を、NaHCO $_{3}$ /NaClO $_{4}$ )溶液中およびこれらの溶液から生成した沈殿中のウランの状態分析に適用した結果を報告する。

論文

Graft polymerization of acrylic acid onto polyethylene film by preirradiation method, I; Effects of preirradiation dose,monomer concentration,reaction temperature,and film thickness

石垣功; 須郷高信; 妹尾敬次*; 岡田紀夫*; 岡本次郎; 町末男

J.Appl.Polym.Sci., 27, p.1033 - 1041, 1982/00

https://doi.org/10.1002/app.1982.070270322

被引用回数：120 パーセンタイル：97.55(Polymer Science)

低密度および高密度ポリエチレン(LDPE,HDPE)へのアクリル酸のグラフト重合について、電子線前照射線量、モノマー濃度、反応温度および膜厚の影響を検討した。2~50Mradの線量をLDPE,HDPEに照射し、次いで30~100wt%のアクリル酸(AAc)水溶液中に、25~40 $^{circ}$ Cで10分~5時間浸漬しグラフとさせた。HDPEは、LDPEにくらべてグラフト速度は小さいが最終到達グラフト率は高くなった。何れの場合も照射線量とともにグラフト速度及び最終到達グラフト率は高くなるが、高線量で飽和現象が認められた。モノマー濃度依存性では、60wt%でグラフト速度が最高値を示し、グラフト膜のモノマー溶液中での膨潤挙動と一致することが判った。温度及び膜厚依存性からも、本系グラフト反応が、AAcのPEマトリックス中への拡散速度に強く依存していることが明らかになった。

論文

Generation of Cd $^{+}$ $^{1}$ in X-irradiated frozed aqueous solutions; Similar hydration shells for Cd $^{+}$ $^{2}$ and Cd $^{+}$ $^{1}$ species

藤村卓; L.Kevan*

Radiation Physics and Chemistry, 19(6), p.435 - 437, 1982/00

Cd $^{+}$ $^{2}$ イオンを含む水溶液を4.2°Kで凍結し、X線照射による放射線還元反応における、イオンと周囲の水分子の相対的な配置関係につき検討した。これまでに共同研究者らによりAg $^{+}$ イオンの放射線還元反応の研究がなされてきた。Ag $^{+}$ イオンは還元によりAg $^{0}$ 原子となるが、Ag $^{+}$ イオンの囲りにあった水の分子が照射後回転してAg $^{0}$ 原子との間に最終的に安定な構造をとる(再配列がある)ことが明らかとなっている。これに対し本研究において、Cd $^{+}$ $^{2}$ が還元されてCd $^{+}$ となるが、再配列は起こらないことが電子スピン共鳴法による実験から明らかとなった。この二つの系の違いの原因について次のように結論した。放射線還元反応後にできる生成物が銀-水系の場合は、Ag $^{0}$ 原子であり還元前のAg $^{+}$ イオンと異なり電荷を持たないため、Ag $^{+}$ イオンと水の双極子によって安定していた構造がAg $^{0}$ と水との間の配列に変化した。これに対し、カドミウム-水系では還元反応はCd $^{+}$ $^{2}$ Cd $^{+}$ であり電荷を持つことにおいては放射線還元反応の前後で変化がないため再配列が起こらない。

論文

The Radiolysis anthraquinone dye in aqueous solutions

鈴木伸武; 長井武司*; 堀田寛; 鷲野正光

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 49(3), p.600 - 605, 1976/03

https://doi.org/10.1246/bcsj.49.600

被引用回数：23

抄録なし

論文

Gamma-radiolysis of water and some aqueous solutions under N $_{2}$ gas bubbling

小池満; 立川圓造; 橋本均; 大久保隆

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(4), p.234 - 241, 1973/04

https://doi.org/10.3327/jnst.10.234

原子炉において水を減速材、冷却材として用いた場合、原子炉運転下では水は絶えず循環もしくは沸とう状態にある。今回N $_{2}$ ガスを吸き込むことにより、水の沸とう状態を作り、水の放射線分解を調べた。G(H $_{2}$ )はガスの流速とともに10 $^{-}$ $^{3}$ から0.26に増加し、一次生成物がかなり効率よく気相にstripされることを示している。又、系に充分なO $_{2}$ 又はH $_{2}$ O $_{2}$ を添加した場合G(H $_{2}$ )は分子収率に等しくなる。適当な設定を用いて得られた結果を解析するとH $_{2}$ の逆反応を10%以下に抑制するに必要なH $_{2}$ O $_{2}$ 濃度は3~510 $^{-}$ $^{6}$ Mと計算される。